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納米尺度下的光和物質強相互作用

图片说明:納米尺度下的光和物質強相互作用,。

撰稿人 | 丁伯陽標題 | 強耦合效應改變等離子諧振的空間場分佈Mode Modification of Plasmonic Gap Resonances Induced by Strong Coupling with Molecular Excitons作者 | 陳星星,陳宇輝,秦鑒,趙鼎,丁伯陽*,Richard Blaikie*, 仇旻*導讀近期,西湖大學仇旻教授課題組和新西蘭奧塔哥大學丁伯陽博士合作,聯合浙江大學、北京理工大學相關團隊, 開展瞭一系列關於“等離子諧振和量子輻射點強耦合”的工作。具體來說,他們把量子輻射點(發光原子分子激子等)嵌入到納米尺度的光學腔裡,觀察到光子和輻射點在常溫下的快速能量交換以及很多有趣的物理特性。這些工作為諸多重要的應用,比如單光子開關和納米激光器,提供瞭必要的理論和實踐基礎。背景介紹諧振腔是非常重要的光學器件。具體來說,科學傢們利用反射鏡的組合把光子限制在一定空間裡,讓光子在鏡子中來回反射,從而增大光場的強度,延長光場的存在時間,並且可以控制光子的諧振頻率。如果我們把一些量子輻射點(例如分子,原子,激子,離子等等)嵌入到諧振頻率相同的光學腔中(圖1a),光子和輻射點就會發生快速的能量交換。當這種交換速度超過瞭系統自身的損耗率,光子和輻射點就會形成新的光-物質混合態,體現為頻譜上的能級劈裂(圖1b)。我們把這個過程稱之為強耦合過程,又叫光和物質強相互作用,而相關研究被稱為腔-量子電動力學 [cavity-quantum electrodynamics (cavity-QED)]。圖1 (a) 光學腔和量子輻射點集成組合的示意圖;(b) 光學腔和量子發光點強耦合的示意能級圖,呈現出分裂的能級;分裂能級大小用真空拉比劈裂(ωVR)來表征。強耦合系統激發瞭科學傢們的極大興趣,因為這不僅可以讓我們更深入的研究開放系統中的量子力學,比如測量引起的退相幹效應,更重要的是可以讓我們實現對量子態的有效操控,為一系列的重要應用提供瞭理論和實踐基礎,比如量子計算機,量子編碼,單光子非線性,以及單原子激光器等等等等。因為這一研究的重要性,2012年的諾貝爾物理學獎授予瞭Serge Haroche以表彰他在cavity-QED研究上的傑出貢獻。關鍵技術目前關於強耦合系統的相關研究大多停留在實驗室階段。為瞭減少系統損耗,人們傳統上會把整個耦合系統放到超低溫下測量(接近絕對零度,-273℃),這無疑極大的提高瞭開發成本和研究難度。為瞭解決這一問題,科學傢們開始嘗試利用等離子諧振腔(或稱為納米光學腔)在常溫下實現強耦合效應。具體來說,等離子諧振腔是基於特殊設計的貴金屬納米結構。在這種結構中,金屬的導帶電子會隨著外部光照發生集體振動,也即局域等離子諧振[圖2(a)]。這種諧振把光能壓縮限制在一個非常小的體積(V)裡面。例如圖2(b)所示,光能可以被壓縮到單個貴金屬納米顆粒和金屬薄膜之間的間隙當中,其維度甚至可以小於光波長的1/500。圖2 (a) 基於金屬納米顆粒的等離子諧振腔示意圖;(b) 基於金屬納米顆粒-金屬薄膜的等離子諧振腔,其模式體積可以達到小於1/500波長的尺度。具體見我們之前的一系列工作,如Appl. Phys. Rev.96251104 (2010);ACS Nano62550 (2012); J. Phys. Chem C11918627 (2015)而在耦合過程中,耦合強度(g)與光場模式體積(V)的平方根成反比,,這裡N代表參與耦合的量子輻射點數目。所以通過把量子輻射點嵌入到等離子諧振腔,我們就可以利用局域等離子諧振超小的模式體積來極大增強耦合強度,從而克服常溫下系統損耗高的缺點。下面要講述的就是我們如何在常溫下實現“等離子諧振-量子輻射點”強耦合,並且發現其有趣特性的工作。實驗驗證首先我們把某種染料分子嵌入到間隙等離子諧振腔中。如圖3(a)所示,單個金納米立方體與金膜構成間隙納米光學腔。這種結構可以把波長在1.91eV (650nm)的光子高度聚集在僅有~3納米寬的間隙之中(如紅色區域指示)。如果我們在間隙裡面嵌入某種染料分子(圖3(a)中小藍色球體),而這種染料分子的吸收波長和腔內光子的波長相一致的話,它們的混合光譜會出現兩個峰(如圖3(c)顯示)。這是常溫下的能級劈裂,也是強耦合的重要標志。圖3 (a) 基於貴金屬納米顆粒-薄膜等離子諧振腔和摻雜染料分子強耦合系統的示意圖;(b) 未摻雜和(c)摻雜染料分子的諧振腔散射譜,粉色虛線代表染料分子的吸收譜;(d) 未摻雜和(e)摻雜染料分子的諧振腔遠場散射圖像。更為重要的是,此次實驗中我們首次發現這種強耦合效應還可以改變光子在間隙內的空間分佈,而這種改變可以在光子的遠場成像中觀察到。具體來說,未摻雜染料分子的間隙腔的遠場成像[圖3(d)]顯示為多納圈形狀,而摻雜瞭染料分子的間隙腔[圖3(e)]遠場成像顯示為點狀。我們知道,光學腔遠場成像和腔內光子的空間分佈是一一對應的。換言之,如果遠場成像發生瞭改變,那麼一定意味著間隙中光子的空間分佈也發生瞭變化。為瞭進一步確證這個發現,我們還進行瞭數值仿真計算,結果和實驗非常吻合。總述我們的實驗結果為常溫下研究納米光學腔和量子輻射點的強耦合效應做出瞭重要技術鋪墊。具體來說,關於“強耦合能改變光場空間分佈”的發現不僅能幫助人們在理論上更好的理解納米尺度下的強耦合效應,還貢獻瞭一種新的調控手段,可以用於改變納米光學腔的輻射特性。主要作者仇旻,國傢傑出青年基金獲得者、國際電氣和電子工程師協會會士(IEEE Fellow)、美國光學學會會士(OSA Fellow)和國際光學工程學會會士(SPIE Fellow)。1995年和1999年獲浙江大學理學學士和凝聚態物理博士學位,並於2001年獲得瑞典皇傢工學院電磁理論工學博士。2001年被聘為瑞典皇傢工學院助理教授,2005年晉升副教授,2009年晉升為光子學正教授。曾獲“瑞典戰略研究基金會”資助的“未來科研帶頭人”基金、瑞典國傢科學研究基金會高級研究員專門基金等。2010年任浙江大學光電科學與工程學院教授,曾任浙江大學現代光學儀器國傢重點實驗室主任。現已全職加入西湖大學,受聘光學工程講席教授。丁伯陽,2005年獲得瑞典皇傢工學院光子學工程碩士學位,並於2010年獲得愛爾蘭科克大學物理學博士學位,現任新西蘭奧塔哥大學物理系研究員(Research Fellow)。丁伯陽博士的主要研究方向是納米光學腔-量子電動力學,致力研究於納米尺度上的耦合現象,並且開發基於基礎科研的相關應用,例如納米激光器,單光子非線性器件和光催化器件。近期,丁伯陽博士獲得新西蘭皇傢學會資助的Marsden Fund Fast-Start Grant,並以主要科研帶頭人(principal investigator)的身份加入新西蘭教育部資助的The Dodd-Walls Centre for Quantum and Photonic Technologies。

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